Geochemical characteristics of soil gases Rn， Hg and CO2 and their genesis in the capital area of China
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摘要: 对首都圈地区跨18条活动断裂的35条剖面进行了土壤气浓度和通量测量， 结果显示： 各测量剖面土壤气Rn， Hg和CO2的浓度平均值分别为3.2—45.0 kBq/m3， 3.9—24.9 ng/m3和0.154%—2.175%； 其通量平均值分别为3.8—152.1 mBq/(m2·s)， 0.1-42.6 ng/(m2·h)和8.5—89.4 g/(m2·d)． 研究区土壤气Rn， Hg和CO2的浓度和通量均呈东高西低的变化趋势， 与首都圈地区由西至东应力水平增高、 地壳厚度逐渐减薄、 沉积层厚度增大、 地震活动逐渐增强等趋势相对应， 这表明首都圈地区土壤气的区域地球化学特征主要受控于上地壳物质结构、 深部气体补给和地震活动， 同时也受到自然环境及土壤类型的影响．Abstract: The concentration and flux of soil gases were measured at 35 profiles across 18 faults in the capital area of China from June to July of 2015， and the geochemical characteristics and sources of soil gases Rn， Hg and CO2 in the area were also investigated. The results showed that the average concentrations of Rn， Hg and CO2 varied from 3.2 to 45.0 kBq/m3， 3.9 to 24.9 ng/m3 and 0.154% to 2.175%， respectively. The average flux values of Rn， Hg and CO2 ranged from 3.8 to 152.1 mBq/(m2·s)， 0.1 to 42.6 ng/(m2·h) and 8.5 to 89.4 g/(m2·d)， respectively. There is an obvious spatial distribution feature of soil gases that both the concentration and flux values in the eastern region were higher than those in the western region within the studied area， which could be attributed to the increased tectonic stress， the decreased crustal thickness， the increased thickness of sediments and earthquake activity from west to east. These spatial geochemical characteristics in the studied area might be mainly controlled by the upper crustal material structure， deep gas supply and seismic activity， and also additionally affected to some degree by the natural environment and soil types.
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Keywords:
- soil gas /
- geochemistry /
- background field /
- active fault /
- the capital area of China
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引言
作为一种有效追踪隐伏断层和地震活动的地质流体，土壤气的研究备受地震学界关注． 在地震多发区对土壤气的浓度和化学特征等进行的大量调查研究结果显示，地下气体Rn，Hg和CO2等组分能够客观地、 灵敏地反映地壳应力状态和地震活动(Yang et al，2005; Wiersberg，Erzinger，2008; Kumar et al，2009; Lombardi，Voltattorni，2010; Walia et al，2013)． 我国50余年的地震监测实践表明，地下流体在地震前后经常出现气体异常现象，包括其释放强度及地球化学组成等，且地下气体异常的映震效能较高，是地震前兆监测的主体(杜建国等，1997; 杜建国，康春丽，2000； 杜乐天，2005； 刘耀炜等，2006)． 由于地壳中的断层和裂缝会被各种化学组分的流体所充填(Bernard，2001)，当地下应力或应变发生改变而引起地壳形变或地震活动时，地下流体的组成、 赋存状态等发生变化，并向上运移至地表，从而导致断裂附近土壤气的释放强度和化学组分有所改变． 因此，土壤气的地球化学特征变化被认为是一种示踪断裂活动及地震的有效途径(Baubron et al，2002； Woodruff et al，2009； Li et al，2013)，特定断裂带土壤气的时空变化还可以反映所在区域与地震构造活动相关的地壳应力或应变特征变化(Fu et al，2008; Han et al，2014)．
关于首都圈地区典型构造或盆地的土壤气体地球化学特征，已有不少研究成果． 例如： 韩晓昆(2014)分析了三河地区夏垫断裂土壤气的浓度变化特征，证实了利用多种土壤气组分可有效地勘探隐伏断裂； 李营等(2009)和Li等(2013)通过唐山地区及延怀盆地活动断裂土壤气Rn，Hg，He和CO2的地球化学特征确定了该地区存在两个土壤气异常带，延怀盆地土壤气Rn，Hg，He和CO2的地球化学背景场在空间上呈东高西低的特征，而气体组分来源、 地壳结构、 断裂构造和地层等可能是该特征的主要控制因素； 张冠亚等(2015)基本确定了延怀盆地北缘断裂带土壤气的地球化学特征及其构造意义； Zhang等(2016)通过对京西北温泉幔源气体进行研究，初步构建了板内地幔脱气的概念模型． 虽然前人对首都圈局部区域的土壤气地球化学特征进行了较系统的分析，但就整个首都圈地区而言，活动断裂土壤气的地球化学特征及其成因尚缺乏系统调查和综合研究． 鉴于此，本文拟通过对整个首都圈地区(包括山西地震带北段和张家口—渤海地震带)活动断裂上土壤气Rn，Hg和CO2的浓度和通量的实地测量获取相关的地球化学参量，以分析整个首都圈地区土壤气地球化学特征及其成因．
1. 地震地质构造背景
所谓的首都圈地区，主要是指以北京为中心的广大区域(38°N—41°N，112°E—120°E)，如图 1所示． 该地区位于我国华北北部，不仅是我国的政治、 经济和文化中心，也是地震多发区． 从地质构造上来讲，首都圈地区位于华北活动地块的北部，具有明显的新构造运动分区特征，主要包括燕山—阴山隆起区、 太行—五台断块隆起区和华北平原区等3个新构造单元，是中国大陆构造活动比较活跃的地区之一(吴晶等，2007，2008； 武敏捷等，2013)． 自公元前780年至今，该地区共发生M≥6.0地震26次，包括M6.0—6.9地震21次，M7.0—7.9地震4次，M8.0—8.9地震1次． 其中，比较著名的有1679年三河M8.0，1976年唐山M7.8以及1998年张北M6.2等地震． 该地区分布着许多全新世及晚更新世的活动断裂，分属于NE--ENE向和NW--WNW向断裂带(吴晶等，2007，2008)； 区域内分布有山西地震带北段和张家口—渤海地震带(简写为张渤地震带)，如图 1所示．
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图 1 首都圈地区构造和历史中强震分布(公元前780年—2015年1月1日)F1： 口泉断裂； F2： 六棱山断裂； F3： 大同火山断裂； F4： 阳高—天镇断裂； F5： 蔚县—广灵断裂； F6： 阳原盆地断裂；F7： 怀安盆地北缘断裂； F8： 张家口断裂； F9： 沙城断裂； F10： 怀来—涿鹿断裂； F11： 延庆—矾山断裂； F12： 夏垫断裂； F13： 蓟县山前断裂； F14： 宝坻断裂； F15： 天津北断裂； F16： 沧东断裂； F17： 海河断裂； F18： 唐山断裂，下同Figure 1. Sketch map showing tectonic settings and historical moderate-strong earthquakes of the capital area of China from 780 BC to January 1，2015The inverse triangles denote the measuring sites of soil gas，and the black lines denote fault，the same below. F1： Kouquan fault； F2： Liulengshan fault； F3： Datong volcanic fault； F4： Yanggao-Tianzhen fault；F5： Yuxian-Guangling fault； F6： Yangyuan basin fault ； F7： Northern marginal fault of Huaian basin； F8： Zhangjiakou fault； F9： Shacheng fault； F10： Huailai-Zhuolu fault； F11： Yanqing-Fanshan fault； F12： Xiadian fault； F13： Jixian piedmont fault； F14： Baodi fault； F15： Nor-thern Tianjin fault； F16： Cangdong fault； F17： Haihe fault； F18： Tangshan fault山西地震带南起陕西渭河盆地，北至河北延怀盆地，呈NE向展布，由于受太平洋板块西向俯冲和印度板块北向逆冲的共同作用，该地震带为张性地震活动带，地震活动具有强度大、 频度高和破坏严重的特点(Liu et al，2004; Zhao，2004)． 山西地震带北段的主要断裂有NE向的口泉断裂、 六棱山断裂、 大同火山断裂和ENE向的阳高—天镇断裂、 蔚县—广灵断裂、 阳原盆地断裂以及淮安盆地北缘断裂，其分布如图 1所示．
张渤地震带西起河北省张北县附近，向东南方向经晋冀北盆岭区、 太行山、 华北平原和渤海至山东烟台地区，总体呈NW向展布，全长超过700 km，是华北地震构造区中一条具有相当规模的活动构造带，由近20条NW--WNW向断裂断续斜裂组合而成，单条断裂长20—40 km，倾角较陡，具有正断兼左旋走滑的运动方式(张红艳等，2009)．该地震带是纵贯华北的一条地震活动带，历史上发生过多次重大地震，距今最近的一次地震为1998年张北MS6.2地震． 根据断裂相互交切组合关系，将张渤地震带自西向东划分为张北—怀来、 南口—三河、 天津—塘沽、 渤海中部和蓬莱—烟台等5个构造交汇段(徐杰等，1998)． 本文研究的是张渤地震带的前3段，进一步将其归划为西段、 中段和东段等3部分，主要断裂包括NW--WNW向的张家口断裂、 沙城断裂、 宝坻断裂和海河断裂，NE向的怀来—涿鹿断裂、 延庆—矾山断裂、 沧东断裂和唐山断裂，NE--NEN向的夏垫断裂、 天津北断裂和蓟县山前断裂，共11条活动断裂，其分布如图 1所示．
本研究所挑选的18条活动断裂，除蓟县山前断裂等个别断裂外，多数为正断层或正走滑(倾滑)断层(王乃樑，1996)，多为晚更新世以来甚至全新世以来的活动断层，且现今仍在发展，区域内几次大地震均发生在本文所研究的断裂上(徐锡伟，2002)，具有较强的地震危险性. 因此，在这些活动断裂上开展土壤气测量、 采用地球化学手段监测断裂活动及地震发生可能性等工作十分必要． 此外，由于所选活动断裂深切地壳深部，且断裂活动性较强，故断层地表破裂，露头明显，断裂位置孔隙裂缝发育，为地球深部气体向上运移及释放提供了有利的通道，因而活动断裂带附近土壤气体浓度及释放明显高于其它地区，为土壤气地球化学监测提供了良好的条件．
2. 测量方法
2015年6—7月，根据断裂特征及实地情况，在山西地震带北段和张渤地震带共挑选出18条活动断裂，共布设35条剖面，每条剖面视情况平行布设1—3条测线，每条测线上布设10个浓度测点，共布置了770个浓度测点和132个通量测点． 以断裂为中线，测点间距向外逐渐递增，距断裂最远处的测点间距为20 m，最近处的测点间距为5 m，如图 2所示． Ciotoli等(2007)在意大利富齐诺(Fucino)盆地进行土壤气Rn通量测量时发现，断层区的Rn通量一般是非断层区的4.5倍，这说明断裂附近的气体释放量较周围地区高． 因此，在实际测量过程中，选择在断裂附近、 断层上下盘各布设2个通量测点进行气体通量测量．
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图 2 首都圈地区土壤气浓度和通量布点示意图Figure 2. Measuring sites for the concentration (dots)and flux(inverse triangles)of soil gases in the capital area of China土壤气组分浓度的测量方法请参见周晓成等(2007)和李营等(2009)． Rn浓度利用RTM2200型测氡仪在野外直接测定，该仪器标定误差＜10%； Hg浓度利用RA-915+型塞曼效应测汞仪进行测量，其检测限为1 ng/m3，该仪器的标定误差为3%； CO2浓度采用Agilent Macro 3000便携式气相色谱仪进行测量，其检测限为2×10-6，该仪器的标定误差为5%(李营等，2009； 张冠亚等，2015)．
土壤气通量采用静态暗箱法进行测量． 通量箱壁厚5 mm，聚四氟乙烯半球壳半径为20 cm． 土壤气Hg通量使用RA-915+型塞曼效应测汞仪连续循环抽气30 min，采样间隔为1 s； 土壤气CO2通量使用GXH-3010型便携式CO2分析仪连续循环抽气30 min，每10 s读数一次； 土壤气Rn通量是使用便携式RAD-7测氡仪连续循环抽气1 h，采样间隔为5 min． 测量Rn通量时，需要在连接取样器与仪器的管道中间加装一个分子筛干燥管，以降低土壤湿度所造成的影响(周晓成等，2011)．
土壤气CO2通量的表达式为(Evans et al，2001; Gerlach et al，2001)
(1) 式中： FCO2为CO2的通量值，单位为g/(m2·d)； ρ=1.98×103 g/m3，为常温常压下CO2的标准密度； Vb为通量箱的体积； Pb为箱内的大气压； Tb为箱内的温度； Ps为标准大气压； Ts为标准温度； Aa为通量箱底部的面积; dC/dt为通量箱里的浓度随时间的变化率，由野外测量获得．
土壤气Rn通量的表达式为(Lehmann et al，2004; Tan，Xiao，2013)
(2) 式中，FRn为Rn的通量值，单位为mBq/(m2·s).
土壤气Hg通量的表达式为(Bagnato et al，2014; Zhou et al，2016)
(3) 式中，FHg为Hg的通量值，单位为ng/(m2·h)．
3. 测量结果
3.1 土壤气浓度
通过现场测量Rn，Hg和CO2等3种土壤气体的浓度，共获得767组有效数据，列于表 1，可以看出：Rn，Hg和CO2的浓度分别为0.3—82.8 kBq/m3，1—135 ng/m3和0.054%—7.212%； 其浓度平均值分别为3.2—45.0 kBq/m3，3.9—24.9 ng/m3和0.154%—2.175%; 其最大值分别为5.9—82.8 kBq/m3，6—135 ng/m3和0.216%—7.212%．
表 1 首都圈地区土壤气Rn,Hg和CO2 的组分浓度C和通量FTable 1. Flux F and constituent concentration C for soil gases Rn,Hg and CO2 in the capital area of China地点 测点
代号CRn/(kBq·m-3) CHg/(ng·m-3) CCO2 FRn/(mBq·m-2·s-1) FHg/(ng·m-2·h-1) FCO2/(g·m-2·d-1) 最大值 最小值 平均值 最大值 最小值 平均值 最大值 最小值 平均值 最大值 最小值 平均值 最大值 最小值 平均值 最大值 最小值 平均值 石井村 SJC 18.4 5.4 8.3 29 6 12.8 0.515% 0.082% 0.203% 27.4 40.2 27.4 20.6 8.1 13.4 38.6 8.0 27.1 上皇庄 SHZ 11.0 1.0 7.4 60 8 24.9 1.242% 0.087% 0.182% 31.5 48.4 31.5 46.6 4.8 23.4 13.6 4.2 8.5 大同火山 DTHS 13.7 5.2 7.9 12 3 6.6 0.442% 0.179% 0.243% 35.2 44.0 35.2 3.6 1.0 2.1 37.6 0.1 17.9 东后子口 DHZC 5.9 1.1 3.2 30 3 12.2 0.369% 0.146% 0.204% 13.0 24.2 13.0 14.2 1.5 6.8 28.9 11.3 21.3 阎家窑 YJY 9.5 2.8 4.8 20 4 9.2 0.216% 0.107% 0.154% 26.4 49.9 26.4 15.4 7.7 10.0 34.5 8.3 23.3 宜兴庄 YXZ 11.8 2.0 5.7 16 6 9.0 0.479% 0.070% 0.173% 8.5 14.1 8.5 20.9 5.1 12.0 38.3 8.9 24.4 北口村 BKC 11.3 2.9 5.6 9 3 6.1 1.116% 0.373% 0.570% 4.9 8.7 4.9 4.7 1.7 3.1 15.6 8.2 12.4 榆林口 YLK 9.3 2.5 4.7 12 4 7.1 0.482% 0.208% 0.346% 13.3 17.5 13.3 4.0 4.0 4.0 40.4 27.9 34.1 张仲口 ZZK 10.5 3.9 7.2 34 4 9.7 0.302% 0.108% 0.193% 25.8 40.5 25.8 8.3 0.1 2.9 31.5 22.5 27.3 南口村 NKC 7.5 2.2 5.9 13 5 7.8 0.870% 0.124% 0.491% 7.1 14.1 7.6 9.5 4.2 6.3 69.9 22.0 40.7 羊窑沟 YJG 7.4 3.6 5.5 20 5 10.6 0.276% 0.152% 0.201% 25.6 36.4 25.6 0.1 0.1 0.1 31.1 15.7 23.8 张家窑 ZJY 6.9 2.1 4.3 6 3 3.9 0.864% 0.349% 0.597% 14.4 22.4 14.4 0.4 0.2 0.3 53.0 8.5 26.3 万全县 WQX 14.0 6.8 10.6 18 4 7.4 0.295% 0.220% 0.258% 18.0 24.7 18.0 1.5 0 1.1 16.5 9.1 14.0 青边口 QBK 11.8 4.2 8.0 10 4 5.6 0.503% 0.317% 0.393% 31.5 48.4 31.5 10.7 1.3 3.8 46.5 18.9 28.9 郝家坡 HJP 16.7 4.3 8.9 12 3 5.7 1.340% 0.174% 0.604% 8.9 13.2 8.9 20.1 4.2 7.7 33.5 10.0 24.8 西洪站 XHZ 12.8 3.2 6.2 9 2 4.9 0.561% 0.243% 0.404% 12.8 20.6 12.8 16.1 2.3 8.8 46.6 12.2 31.8 东园子 DYZC 14.8 0.7 6.2 30 4 10.4 6.004% 0.058% 2.175% 10.3 18.1 10.3 15.6 1.6 7.5 57.8 1.4 32.1 良田屯 LTT 10.8 3.0 7.4 27 6 12.8 1.282% 0.196% 0.501% 20.1 24.7 20.1 4.2 2.1 3.0 37.7 28.5 32.9 八营村 BYC 7.5 3.9 6.3 11 5 7.9 0.292% 0.175% 0.257% 23.0 36.6 23.0 3.6 0.6 2.4 13.2 0 4.3 蚕房营 CFY 21.3 4.4 10.8 12 1 5.0 2.118% 0.195% 0.648% 23.5 45.7 23.5 8.9 4.3 6.1 41.0 22.3 34.3 玉皇庙 YHM 15.9 5.5 11.4 11 2 4.3 0.477% 0.303% 0.399% 24.7 48.7 24.7 21.8 0.3 7.4 51.0 23.0 36.0 大东关 DDG 40.2 20.9 5.6 18 4 6.1 0.783% 0.406% 0.570% 5.9 1.7 3.8 1.0 0.6 0.8 5.1 2.5 3.8 潘各庄 PGZ 63.4 34.2 45.0 20 4 6.9 1.516% 0.091% 0.904% 148.1 29.4 71.1 17.1 7.4 12.0 154.6 53.6 89.4 齐心庄 QXZ 44.4 10.4 25.9 16 3 8.2 2.160% 0.646% 1.394% 25.4 8.0 17.5 4.0 1.0 2.1 67.4 16.8 41.6 王家口 WJK 71.5 0.6 6.2 95 7 13.8 1.393% 0.054% 0.333% 76.5 15.7 48.3 43.6 8.4 29.0 68.3 49.9 61.3 八户村 BHC 40.0 6.4 16.0 30 6 11.4 3.790% 0.333% 1.103% 50.7 24.0 40.0 9.4 2.4 5.9 113.0 66.1 84.5 陈家庵 CJA 56.8 1.0 29.9 27 7 13.8 2.438% 0.073% 0.851% 97.6 48.0 74.5 26.1 13.1 21.0 43.1 35.2 76.9 北怀淀 BHD 28.5 0.3 6.3 26 6 13.3 0.544% 0.058% 0.206% 159.0 78.7 110.7 34.2 19.9 29.4 69.2 39.7 50.5 何家洼 HJW 30.4 0.5 6.1 135 6 19.9 0.889% 0.075% 0.326% 73.4 41.4 56.0 45.1 39.1 42.6 86.4 36.9 64.0 邓善沽 DSG 40.6 0.4 20.7 24 6 12.4 3.347% 0.072% 1.386% 294.9 3.2 152.1 10.8 4.8 7.8 136.1 28.6 81.8 朱头淀 ZTD 82.8 0.3 9.9 20 6 11.3 3.908% 0.056% 0.364% 50.5 4.3 24.1 41.7 25.4 34.0 57.5 30.9 42.3 南营村 NYC 53.5 3.4 19.5 24 4 11.2 1.548% 0.059% 0.828% 33.5 9.5 21.5 22.6 13.5 18.7 65.4 53.4 59.4 吴家庄 WJZ 37.0 1.2 13.9 86 7 21.5 2.049% 0.148% 0.826% 94.7 49.0 64.3 3.2 0.6 1.9 52.6 23.1 42.0 丰南 FN 31.1 3.7 15.8 34 8 15.9 7.212% 0.398% 1.851% 38.9 16.5 24.2 24.8 9.2 16.3 43.5 33.3 37.2 巍峰山 WFS 28.2 0.5 9.2 22 10 13.7 0.791% 0.080% 0.301% 35.0 22.3 27.6 18.2 2.2 9.0 64.0 27.2 42.8 图 3和图 4分别给出了首都圈地区由西至东土壤气浓度平均值的曲线变化及空间分布． 可以看出，除个别测点(SHZ)外，土壤气Rn，Hg和CO2的浓度平均值在山西地震带北段以及张渤地震带西段和中段地区相对较低，在张渤地震带东段夏垫断裂至唐山地区相对较高，且土壤气Rn和CO2的浓度曲线具有较高的一致性，总体呈西低东高的变化趋势．
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图 3 首都圈地区土壤气浓度C及通量F平均值分布Figure 3. Distribution of average concentration C(squares)and flux F(dots)for soil gases Rn，CO2 and Hg in the capital area of China![]()
图 4 首都圈地区土壤气测点布设及浓度平均值示意图Figure 4. Arrangement of measuring sites and the average concentration of soil gases in the capital area of China3.2 土壤气通量
在山西地震带北段和张渤地震带35条剖面上测量土壤气Rn，Hg和CO2的通量，共获得130组通量有效数据，对测得的各土壤气通量数据按式(1)—(3)进行计算，并将每个测点的Rn，Hg和CO2通量值列于表 1． 可以看出，每个测点的Rn，Hg和CO2通量平均值分别为3.8—152.1 mBq/(m2·s)，0.1—42.6 ng/(m2·h)和8.5—89.4 g/(m2·d)．
图 3和图 5分别给出了首都圈地区由西至东土壤气通量平均值的曲线变化及空间分布． 可以看出： 土壤气Rn和CO2的通量曲线具有高度一致性，通量平均值在山西地震带北段、 张渤地震带西段和中段部分地区相对较低，在张渤地震带东段的夏垫断裂至唐山地区相对较高； 土壤气Hg通量在山西地震带北段仅上皇庄(SHZ)一处的通量平均值相对较高，其余部分地区较张渤地震带东段相对较低，总体上也具有西低东高的变化趋势．
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图 5 首都圈地区土壤气通量平均值示意图Figure 5. Average flux of soil gases in the capital area of China4. 相关性和地球化学特征及其成因分析
4.1 土壤气 Rn与CO2的相关性
Zhuo等(2005)的实验研究表明，Rn的浓度与土壤气中Rn的析出率即通量有很好的正相关性，而土壤和下伏基岩中放射性元素铀(U)，钍(Th)和镭(Ra)的高浓度会造成衰变出的Rn浓度及通量值增高． Rn属于惰性元素，一般不与其它元素发生化学反应，能够反映地球内部信息，其半衰期仅为3.85天，且迁移速率低、 运移距离短，因此在扩散系统中通常需有相应的气体作为载体才可以进行迁移(Toutain，Baubron，1999)． 已有研究结果显示，CO2，CH4和N2等气体可以有效地作为Rn的载气(Etiope，Martinelli，2002)，同时Rn在沿断裂向地表运移和再分布的过程中往往受载气的控制(Yang et al，2003)，这也解释了为何土壤气Rn与CO2的浓度变化具有较好的相关性．
对于CO2作为Rn的载气及其相关性，国内外地震地质学家已进行过相关论证． Ciotoli等(2007)对意大利弗西罗盆地东、 西部的两个代表性地区进行土壤气浓度测量的结果表明，这两个地区Rn与CO2的浓度相关系数分别为0.70和0.50； Etiope和Lombardi(1995)得到意大利中部的锡耶纳盆地和皮斯蒂奇地区土壤气Rn与CO2的浓度相关系数高达0.87； Walia等(2010)获得台湾新化断层土壤气Rn与CO2的浓度相关系数为0.49； Li等(2013)得到张渤地震带东段唐山地区土壤气Rn与CO2的浓度相关系数为0.81，并进一步证实CO2对氡气具有载气作用．
从图 3可以看出，土壤气Rn和CO2的浓度与通量空间分布曲线具有较好的一致性． 对35条剖面上土壤气Rn和CO2的浓度平均值与通量平均值进行相关性分析，获得土壤气Rn与CO2的浓度相关系数为0.46，土壤气Rn与CO2的通量相关系数为0.66，这与目前关于断裂带土壤气的研究结果基本一致，即土壤气Rn与CO2的浓度和通量均具有一定的正相关性，这也说明首都圈地区土壤气CO2可能是Rn迁移相的主要组分． 此外，本文计算获得的土壤气Rn，CO2和Hg的浓度与其相应通量的相关系数分别为0.44，0.38和0.54，同样表明各土壤气浓度与其自身通量具有较好的相关性．
4.2 土壤气地球化学特征及其成因
在地震孕育过程中，岩石受到应力作用使得地球内部气体(例如Rn，Hg，He，CO2，CH4和H2等)沿着断裂以及薄弱地带逸散到大气中(周晓成等，2012； Cui et al，2013)，地下气体的组分变化作为重要的地震前兆参数，可以有效地反映地壳应力和应变特征(车用太等，2008； 刘耀炜，任宏微，2009)．
首都圈地区土壤气的测量结果表明，土壤气Rn，CO2和Hg在张渤地震带具有西低东高的变化特征． 李营等(2009)于2007年9—10月期间对延怀盆地Rn，Hg，CO2，He，H2和CH4等土壤气体进行浓度测量的结果显示，盆地内Rn，Hg，He和CO2的地球化学背景场具有西低东高的特点； 韩晓昆(2014)对首都圈地区土壤气的分析也证实了该特点． 但上述研究只是初步认为土壤气的特征可能与该区构造活动相关，并未对其进行深入分析. 本文则对更大范围的首都圈地区进行了土壤气测量，综合了气象条件、 土壤类型、 断裂构造活动、 地壳结构、 沉积层厚度以及地震活动等因素对土壤气西低东高这一特征进行全面深入的分析研究．
一般情况下，断裂带土壤气浓度和通量的空间差异除了受断裂构造活动、 地壳厚度和地震活动的影响外，还受到气象条件和土壤类型等因素的制约(韩晓昆，2014)． 然而，活动断裂带中Rn，Hg和CO2等土壤气的浓度较高． 因此，决定活动断裂带土壤气浓度大小的因素中，环境条件是次要的(Toutain，Baubron，1999； 周晓成，2011)． 由于本次野外土壤气测量是在6—7月进行，主要测量首都圈地区怀仁—张家口—唐山地区的18条活动断裂，每条活动断裂上每日8:00—18:00进行测量，气象条件相对稳定． 综合野外实地考察并总结前人近几年在该区域相同断裂上的研究结果可知，研究区各测点的土壤类型主要以石灰性始成土为主，土壤结构为壤土，仅个别测点为砂壤土(韩晓昆，2014； 张冠亚等，2015)． 由于土壤结构类型基本一致，其对土壤气浓度和通量的空间变化影响相对较低． 因此，造成土壤气浓度西低东高的主要原因可能与区域断裂构造活动、 地壳结构和厚度，以及地震活动等因素有关．
4.2.1 区域断裂构造活动
断裂带土壤气浓度的变化能够反映断裂或地震活动所引起的区域性地壳应力和应变的变化(Fu et al，2008)，即应力和应变的变化可以导致断裂带土壤气浓度的改变． 汪一鹏等(1989)关于中国大陆地壳应力状态及其特征的研究表明，华北块区的区域主压应力方向总体上呈近EW向； 张国民等(2004)采用地震和GPS资料得到华北地区最大主压应变方向为ENE85°，说明华北地区最大主压应力方向为近EW向． 就首都圈地区的构造应力特征而言，张红艳等(2009)对张渤地震带529个小震震源机制解的计算结果表明，该地震带的水平主应力方向具有由西北端的ENE向至东南端的近EW向变化的特征． 吴晶等(2007，2008)，赵博等(2011)和孙进等(2013)采用剪切波分裂系统分析方法(systemic analysis method of shear-waves splitting，简写为SAM)对首都圈地区各台站的剪切波分裂参数进行计算的结果表明，首都圈地区的水平主应力近EW向，这同样说明了首都圈地区断裂主要受到近EW向应力的影响． 那么，首都圈地区土壤气浓度西低东高的空间变化趋势与该地区近EW向构造应力存在何种相关性呢？ 各领域给出了各不相同的研究成果． 黄辅琼等(2002)通过对比研究张北MS6.2和MS5.6地震前地下流体异常的时空演化特征，并结合震源机制解、 地震活动图像等结果认为，地下流体趋势异常的空间分布受区域构造格局控制，两次地震震前的短期异常主要沿近EW向的张渤地震带分布，说明近EW向的张渤地震带的活动水平高于NE向的山西构造带； 武敏捷等(2013)根据首都圈近32年的区域台网地震资料，采用b值空间分布与断裂带分段的多地震活动参数值组合分析方法，对首都圈地区现今地震活动以及处于相对高应力和闭锁状态断裂段的研究表明，张渤地震带陆地段各段落的总体b值低于山西地震带北段，说明张渤地震带陆地段的总体应力水平高于山西地震带北段(表 2)．
表 2 山西地震带北段和张渤地震带陆地段的地震活动性参数与活动习性(武敏捷等，2013)Table 2. The seismic activity parameters and characteristics in north section of Shanxi seismic belt and the land area of Zhangjiakou-Bohai seismic belt(after Wu et al，2013)地震带 段落名称 b值 断裂活动习性 山西地震带北段 赤城—张家口 0.87 相对闭锁 张家口—大同 0.84 中等频度中小地震 张渤地震带陆地段 尚义—张家口 0.57 中等频度中小地震 涿鹿—延庆 0.72 小震活动 延庆—怀柔 0.72 相对闭锁 三河—玉田 0.89 频繁小震活动 玉田—唐山 0.81 中等频度中小地震 因此，首都圈地区近EW向构造应力作用以及东西部应力水平的差异可能是造成该地区土壤气浓度和通量西低东高的一个重要原因．
4.2.2 地壳结构与厚度
关于首都圈地区的地壳结构，基于地震层析成像三维P波地壳速度结构模型(黄金莉，赵大鹏，2005)和S波速度结构模型(王峻等，2009)的研究结果表明，首都圈地区的地壳深部速度结构变化十分复杂，在华北平原、 太行山和燕山隆起区内展现出明显不同的速度结构变化特征，区内存在若干壳内S波低速体和高导岩层，主要分布在唐山、 三河及延怀盆地等地区，而区内大震的分布同样与壳内低速体及上地幔顶部的速度结构密切相关，历史上多数大地震均发生在低速体或高速体边侧．
关于地壳及沉积层厚度变化，王未来等(2009)采用接收函数与面波联合反演方法得到沿张渤地震带的二维S波速度结构，结果显示： 沿观测剖面的莫霍面深度总体上表现为西深东浅的变化特征，剖面东、 西段的莫霍面深度分别为30—40 km和38—42 km； 地壳内10—20 km深度范围内存在多个低速体，尤其是张家口以东普遍存在低速体，并具有明显的东浅西深的特点，证实了历史上该区域发生的4次大地震均与壳内低速体有关． 张莹莹等(2015)和宫猛等(2015)采用接收函数h-k叠加搜索方法得到张渤地震带的地壳厚度为30—46 km，列于表 3，可以看出，该地区的地壳厚度具有自东向西逐渐增厚的特征．嘉世旭等(2005)对首都圈地区不同时期的18条深地震探测剖面资料进行网格化三维数据可视化处理的结果显示，该地区的结晶基底在太行、 燕山隆起区的埋深为1—2 km，在延怀盆地的埋深达3 km，再向东至华北裂陷盆地的埋深最高达6—7 km，这表明沉积层厚度至西向东有逐渐增厚的变化趋势． 罗艳等(2008)根据首都圈数字地震台网宽频带和短周期记录提取的接收函数，建立了首到波峰和直达P波到时差与沉积层厚度的定量关系，根据首到波峰相对于直达P波的时间延迟来快速判定沉积层的大致厚度； 其结果表明首都圈地区的沉积层厚度为3.0—6.6 km，自西向东逐渐增厚．
表 3 张渤地震带部分台站h-k扫描结果(张莹莹等，2015)Table 3. h-k searching results for some stations in Zhangjiakou-Bohai seismic belt(after Zhang et al，2015)序号 台站 h/km 波速比k 1 CHC 40±1.28 1.74±0.044 2 LBP 37±0.07 1.84±0.022 3 MIY 34±1.17 1.85±0.039 4 XIL 34±0.92 1.79±0.035 5 XLD 33±1.06 1.79±0.038 6 QIX 30±0.92 1.86±0.045 7 CLI 32±1.43 1.76±0.062 注： 台站按张渤地震带自西向东排序，h为莫霍面深度. 地壳内部的低速和高导异常与流体存在一定联系，下地壳中的流体容易引起中上地壳发震层的弱化和应力集中，进而导致大地震的发生(黄金莉，赵大鹏，2005)． 在地壳内部不同区域的孔隙和断裂裂隙中充填着不同成分的流体(King et al，2006)，地壳在地震孕育过程中发生形变，导致壳内裂隙张开、 断裂蠕滑等构造活动(Bernard，2001)，促使断裂内流体发生运移，再结合首都圈地区由西至东地壳厚度和沉积层厚度的不同，致使其周围地区的流体地球化学特征发生变化(King et al，2006)，从而引起土壤气浓度发生改变，造成了首都圈地区东西部土壤气浓度的空间差异．
4.2.3 地震活动
从图 1所示的首都圈地区历史中强地震活动情况可以看出，该地区的历史中强地震具有西部少东部多的空间分布特征，且M＞7.0大震基本上均发生在张渤地震带东部地区． 张广伟等(2011)对华北地区2001—2009年的历史地震资料进行小震精定位分析，结果表明，张渤地震带小震从西至东逐渐增多，且集中于断裂带附近． 为进一步验证此结论并探讨地震活动与土壤气浓度变化之间的相关性，基于中国地震信息网地震目录，本文收集了2014年5月1日—2015年5月1日首都圈地区(38.5°N—41.5°N，112°E—120°E)ML≥2.0地震资料，对其进行空间扫描分析，结果如图 6所示． 可以看出，首都圈地区近一年的小震活动主要集中在张渤地震带陆地段，自西向东同样具有密度增大的变化特征． 将该特征与测得的首都圈土壤气浓度和通量(图 3—5)进行对比还可以看出，除张渤地震带东段天津地区几处断裂剖面土壤气浓度与小震活动的对应性较差外，其余地段均有很好的对应关系． 例如： 在山西地震带北段口泉断裂上皇庄剖面(SHZ)区域小震较密集，此处测得的土壤气Hg浓度和通量较高； 张渤地震带中段沙城断裂与怀来—逐鹿断裂上小震较密集，与在该区域测得的东园子村(DYZC)和良田屯(LTT)的土壤气CO2和Hg通量较高相对应； 张渤地震带东段夏垫断裂上潘各庄(PGZ)和齐心庄(QXZ)剖面的Rn和CO2浓度及通量相对较高，与该断裂几处小震对应得较好． 因此，首都圈地区土壤气浓度变化与该区域地震活动同样存在一定的相关性
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图 6 2014年5月1日—2015年5月1日首都圈地区小震活动空间分布图Figure 6. Distribution of small earthquakes in the capital area of China from May 1，2014 to May 1，2015综上，首都圈地区在近EW向构造应力作用下，张渤地震带陆地段的总体应力水平高于山西地震带北段； 地壳厚度自西向东有逐渐减薄的变化特征，而沉积层厚度则逐渐增厚．此外，该地区地壳内部存在多个低速体并具有明显的东浅西深特点，且低速体的存在常与流体有关，而流体会影响断裂带的结构，降低断裂带的强度，使区域应力场发生改变，从而引起中上地壳发震层的弱化和应力集中，进而导致大震的发生(黄金莉，赵大鹏，2005)，首都圈地区的地震活动也证实了这一点． 在这一系列作用的影响下，该区域流体地球化学特征发生改变，土壤气浓度发生变化，造成了首都圈地区土壤气浓度西低东高的空间变化趋势． 因此，首都圈地区土壤气Rn，Hg和CO2的地球化学特征主要受控于该区域的断裂构造活动、 地壳物质结构以及地震活动，气体主要来源于深部物质补给．
5. 讨论与结论
本文通过首都圈地区土壤气浓度和通量测量，结合前人研究资料及测量结果，对该地区的土壤气地球化学特征及成因进行分析，得到以下结论：
1) 对首都圈地区跨18条断裂的35条剖面土壤气进行现场测量，获得Rn，Hg和CO2的浓度平均值分别为3.2—45.0 kBq/m3，3.9—24.9 ng/m3和0.154%—2.175%； 相应的通量平均值分别为3.8—152.1 mBq/(m2·s)，0.1—42.6 ng/(m2·h)和8.5—89.4 g/(m2·d)．
2) 土壤气Rn和CO2的浓度与其通量空间分布具有较好的一致性，这可能与CO2作为Rn载气有关.
3) Rn，Hg和CO2土壤气的地球化学特征在空间上呈东高西低的变化趋势． 通过对该区域的气象条件、 土壤类型、 地壳结构、 沉积层厚度、 断裂构造活动以及地震活动等方面的综合分析认为，首都圈地区土壤气Rn，Hg和CO2浓度和通量西低东高的地球化学特征主要受控于该区域断裂构造活动、 地壳物质结构、 深部物质补给以及地震活动等，同时也受自然环境及土壤类型的影响．
本研究结果不仅为研究区以后的土壤气研究提供了参考，同时也为地震地球化学流动测量和异常判识奠定了基础.
中国地震局预测研究所刘雷、 易丽、 刘红副研究员、 谢超博士和甘肃省地震局王小娟给予了指导与帮助，两位审稿专家提出了修改意见，作者在此一并表示衷心的感谢．
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图 1 首都圈地区构造和历史中强震分布(公元前780年—2015年1月1日)
F1： 口泉断裂； F2： 六棱山断裂； F3： 大同火山断裂； F4： 阳高—天镇断裂； F5： 蔚县—广灵断裂； F6： 阳原盆地断裂；F7： 怀安盆地北缘断裂； F8： 张家口断裂； F9： 沙城断裂； F10： 怀来—涿鹿断裂； F11： 延庆—矾山断裂； F12： 夏垫断裂； F13： 蓟县山前断裂； F14： 宝坻断裂； F15： 天津北断裂； F16： 沧东断裂； F17： 海河断裂； F18： 唐山断裂，下同
Figure 1. Sketch map showing tectonic settings and historical moderate-strong earthquakes of the capital area of China from 780 BC to January 1，2015
The inverse triangles denote the measuring sites of soil gas，and the black lines denote fault，the same below. F1： Kouquan fault； F2： Liulengshan fault； F3： Datong volcanic fault； F4： Yanggao-Tianzhen fault；F5： Yuxian-Guangling fault； F6： Yangyuan basin fault ； F7： Northern marginal fault of Huaian basin； F8： Zhangjiakou fault； F9： Shacheng fault； F10： Huailai-Zhuolu fault； F11： Yanqing-Fanshan fault； F12： Xiadian fault； F13： Jixian piedmont fault； F14： Baodi fault； F15： Nor-thern Tianjin fault； F16： Cangdong fault； F17： Haihe fault； F18： Tangshan fault
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图 2 首都圈地区土壤气浓度和通量布点示意图
Figure 2. Measuring sites for the concentration (dots)and flux(inverse triangles)of soil gases in the capital area of China
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图 3 首都圈地区土壤气浓度C及通量F平均值分布
Figure 3. Distribution of average concentration C(squares)and flux F(dots)for soil gases Rn，CO2 and Hg in the capital area of China
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图 4 首都圈地区土壤气测点布设及浓度平均值示意图
Figure 4. Arrangement of measuring sites and the average concentration of soil gases in the capital area of China
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图 5 首都圈地区土壤气通量平均值示意图
Figure 5. Average flux of soil gases in the capital area of China
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图 6 2014年5月1日—2015年5月1日首都圈地区小震活动空间分布图
Figure 6. Distribution of small earthquakes in the capital area of China from May 1，2014 to May 1，2015
表 1 首都圈地区土壤气Rn,Hg和CO2 的组分浓度C和通量F
Table 1 Flux F and constituent concentration C for soil gases Rn,Hg and CO2 in the capital area of China
地点 测点
代号CRn/(kBq·m-3) CHg/(ng·m-3) CCO2 FRn/(mBq·m-2·s-1) FHg/(ng·m-2·h-1) FCO2/(g·m-2·d-1) 最大值 最小值 平均值 最大值 最小值 平均值 最大值 最小值 平均值 最大值 最小值 平均值 最大值 最小值 平均值 最大值 最小值 平均值 石井村 SJC 18.4 5.4 8.3 29 6 12.8 0.515% 0.082% 0.203% 27.4 40.2 27.4 20.6 8.1 13.4 38.6 8.0 27.1 上皇庄 SHZ 11.0 1.0 7.4 60 8 24.9 1.242% 0.087% 0.182% 31.5 48.4 31.5 46.6 4.8 23.4 13.6 4.2 8.5 大同火山 DTHS 13.7 5.2 7.9 12 3 6.6 0.442% 0.179% 0.243% 35.2 44.0 35.2 3.6 1.0 2.1 37.6 0.1 17.9 东后子口 DHZC 5.9 1.1 3.2 30 3 12.2 0.369% 0.146% 0.204% 13.0 24.2 13.0 14.2 1.5 6.8 28.9 11.3 21.3 阎家窑 YJY 9.5 2.8 4.8 20 4 9.2 0.216% 0.107% 0.154% 26.4 49.9 26.4 15.4 7.7 10.0 34.5 8.3 23.3 宜兴庄 YXZ 11.8 2.0 5.7 16 6 9.0 0.479% 0.070% 0.173% 8.5 14.1 8.5 20.9 5.1 12.0 38.3 8.9 24.4 北口村 BKC 11.3 2.9 5.6 9 3 6.1 1.116% 0.373% 0.570% 4.9 8.7 4.9 4.7 1.7 3.1 15.6 8.2 12.4 榆林口 YLK 9.3 2.5 4.7 12 4 7.1 0.482% 0.208% 0.346% 13.3 17.5 13.3 4.0 4.0 4.0 40.4 27.9 34.1 张仲口 ZZK 10.5 3.9 7.2 34 4 9.7 0.302% 0.108% 0.193% 25.8 40.5 25.8 8.3 0.1 2.9 31.5 22.5 27.3 南口村 NKC 7.5 2.2 5.9 13 5 7.8 0.870% 0.124% 0.491% 7.1 14.1 7.6 9.5 4.2 6.3 69.9 22.0 40.7 羊窑沟 YJG 7.4 3.6 5.5 20 5 10.6 0.276% 0.152% 0.201% 25.6 36.4 25.6 0.1 0.1 0.1 31.1 15.7 23.8 张家窑 ZJY 6.9 2.1 4.3 6 3 3.9 0.864% 0.349% 0.597% 14.4 22.4 14.4 0.4 0.2 0.3 53.0 8.5 26.3 万全县 WQX 14.0 6.8 10.6 18 4 7.4 0.295% 0.220% 0.258% 18.0 24.7 18.0 1.5 0 1.1 16.5 9.1 14.0 青边口 QBK 11.8 4.2 8.0 10 4 5.6 0.503% 0.317% 0.393% 31.5 48.4 31.5 10.7 1.3 3.8 46.5 18.9 28.9 郝家坡 HJP 16.7 4.3 8.9 12 3 5.7 1.340% 0.174% 0.604% 8.9 13.2 8.9 20.1 4.2 7.7 33.5 10.0 24.8 西洪站 XHZ 12.8 3.2 6.2 9 2 4.9 0.561% 0.243% 0.404% 12.8 20.6 12.8 16.1 2.3 8.8 46.6 12.2 31.8 东园子 DYZC 14.8 0.7 6.2 30 4 10.4 6.004% 0.058% 2.175% 10.3 18.1 10.3 15.6 1.6 7.5 57.8 1.4 32.1 良田屯 LTT 10.8 3.0 7.4 27 6 12.8 1.282% 0.196% 0.501% 20.1 24.7 20.1 4.2 2.1 3.0 37.7 28.5 32.9 八营村 BYC 7.5 3.9 6.3 11 5 7.9 0.292% 0.175% 0.257% 23.0 36.6 23.0 3.6 0.6 2.4 13.2 0 4.3 蚕房营 CFY 21.3 4.4 10.8 12 1 5.0 2.118% 0.195% 0.648% 23.5 45.7 23.5 8.9 4.3 6.1 41.0 22.3 34.3 玉皇庙 YHM 15.9 5.5 11.4 11 2 4.3 0.477% 0.303% 0.399% 24.7 48.7 24.7 21.8 0.3 7.4 51.0 23.0 36.0 大东关 DDG 40.2 20.9 5.6 18 4 6.1 0.783% 0.406% 0.570% 5.9 1.7 3.8 1.0 0.6 0.8 5.1 2.5 3.8 潘各庄 PGZ 63.4 34.2 45.0 20 4 6.9 1.516% 0.091% 0.904% 148.1 29.4 71.1 17.1 7.4 12.0 154.6 53.6 89.4 齐心庄 QXZ 44.4 10.4 25.9 16 3 8.2 2.160% 0.646% 1.394% 25.4 8.0 17.5 4.0 1.0 2.1 67.4 16.8 41.6 王家口 WJK 71.5 0.6 6.2 95 7 13.8 1.393% 0.054% 0.333% 76.5 15.7 48.3 43.6 8.4 29.0 68.3 49.9 61.3 八户村 BHC 40.0 6.4 16.0 30 6 11.4 3.790% 0.333% 1.103% 50.7 24.0 40.0 9.4 2.4 5.9 113.0 66.1 84.5 陈家庵 CJA 56.8 1.0 29.9 27 7 13.8 2.438% 0.073% 0.851% 97.6 48.0 74.5 26.1 13.1 21.0 43.1 35.2 76.9 北怀淀 BHD 28.5 0.3 6.3 26 6 13.3 0.544% 0.058% 0.206% 159.0 78.7 110.7 34.2 19.9 29.4 69.2 39.7 50.5 何家洼 HJW 30.4 0.5 6.1 135 6 19.9 0.889% 0.075% 0.326% 73.4 41.4 56.0 45.1 39.1 42.6 86.4 36.9 64.0 邓善沽 DSG 40.6 0.4 20.7 24 6 12.4 3.347% 0.072% 1.386% 294.9 3.2 152.1 10.8 4.8 7.8 136.1 28.6 81.8 朱头淀 ZTD 82.8 0.3 9.9 20 6 11.3 3.908% 0.056% 0.364% 50.5 4.3 24.1 41.7 25.4 34.0 57.5 30.9 42.3 南营村 NYC 53.5 3.4 19.5 24 4 11.2 1.548% 0.059% 0.828% 33.5 9.5 21.5 22.6 13.5 18.7 65.4 53.4 59.4 吴家庄 WJZ 37.0 1.2 13.9 86 7 21.5 2.049% 0.148% 0.826% 94.7 49.0 64.3 3.2 0.6 1.9 52.6 23.1 42.0 丰南 FN 31.1 3.7 15.8 34 8 15.9 7.212% 0.398% 1.851% 38.9 16.5 24.2 24.8 9.2 16.3 43.5 33.3 37.2 巍峰山 WFS 28.2 0.5 9.2 22 10 13.7 0.791% 0.080% 0.301% 35.0 22.3 27.6 18.2 2.2 9.0 64.0 27.2 42.8 
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表 2 山西地震带北段和张渤地震带陆地段的地震活动性参数与活动习性(武敏捷等，2013)
Table 2 The seismic activity parameters and characteristics in north section of Shanxi seismic belt and the land area of Zhangjiakou-Bohai seismic belt(after Wu et al，2013)
地震带 段落名称 b值 断裂活动习性 山西地震带北段 赤城—张家口 0.87 相对闭锁 张家口—大同 0.84 中等频度中小地震 张渤地震带陆地段 尚义—张家口 0.57 中等频度中小地震 涿鹿—延庆 0.72 小震活动 延庆—怀柔 0.72 相对闭锁 三河—玉田 0.89 频繁小震活动 玉田—唐山 0.81 中等频度中小地震
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表 3 张渤地震带部分台站h-k扫描结果(张莹莹等，2015)
Table 3 h-k searching results for some stations in Zhangjiakou-Bohai seismic belt(after Zhang et al，2015)
序号 台站 h/km 波速比k 1 CHC 40±1.28 1.74±0.044 2 LBP 37±0.07 1.84±0.022 3 MIY 34±1.17 1.85±0.039 4 XIL 34±0.92 1.79±0.035 5 XLD 33±1.06 1.79±0.038 6 QIX 30±0.92 1.86±0.045 7 CLI 32±1.43 1.76±0.062 注： 台站按张渤地震带自西向东排序，h为莫霍面深度.
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